Ảnh hưởng của phơng pháp tổng hợp đến tính chất

cấu trúc của nhôm oxit. Tiềm năng ứng dụng làm chất

mang của nhôm oxit mao quản trung bình có trật tự

Summary

In the present work, the synthesis methods of alumina as a support for catalytic applications

have been carried out by us. We show that the synthetic way to alumina is the starting point that

determines the micro- and macrostructure of the oxide and, consequently, allows control of the

support characteristics. Usually, conventional aluminas with surface areas of 50 - 300 m2

/g are

manufactured by precipitation method. Transition aluminas (, , , , ) that were prepared by

heat treatment of different aluminium oxide-hydroxide precursors (e.g. boehmite,

pseudoboehmite, bayerite, nordstrandite) usually exhibit surface areas lower than 350 - 400 m2

/g

and their main disadvantage is in their broad pore size distribution. Recently, well-ordered

mesoporous aluminas with surface areas exceeding 350 m2

/g and having narrow pore size

distribution were synthesized in our laboratory. This support exhibited significantly higher

capacity for dispersion of active species than the conventional alumina and they have a certain

potential in catalytic applications.

I - Mở đầu

Nhôm oxit l loại vật liệu có ứng dụng rất

rộng r i trong nhiều quá trình công nghệ ở qui

mô công nghiệp nh' lm chất xúc tác, chất

mang xúc tác hoặc chất hấp phụ trong công

nghiệp ôtô v lọc dầu [1 - 4]. Nhôm oxit có các

đặc tính nh' tính axit, bề mặt riêng lớn, bền cơ,

bền nhiệt. Thông th'ờng, các nhôm oxit với

diện tích bề mặt từ 50 - 300 m2

/g đ'ợc sản xuất

bằng ph'ơng pháp kết tủa . Các nhôm oxit

chuyển tiếp (, , , , ) có diện tích bề mặt

riêng từ 100 - 400 m2

/g đ'ợc điều chế bằng cách

xử lý nhiệt các tiền chất oxit-hydroxit nhôm (ví

dụ, boehmite, pseudoboehmite, bayerite,

nordstrandite), thu đ'ợc bằng ph'ơng pháp sol-

gel. Ph'ơng pháp sol-gel có ứng dụng rất rộng

r i trong lĩnh vực xúc tác. Hiện nay, phần lớn

nhôm oxit hoạt tính công nghiệp trên thế giới

đ'ợc điều chế bằng ph'ơng pháp sol-gel. Tuy

nhiên, nh'ợc điểm chính của nhôm oxit điều

chế bằng ph'ơng pháp ny l chúng có kích

th'ớc mao quản không đồng đều [6, 7]. Gần

đây, ng'ời ta đ tổng hợp đ'ợc các nhôm oxit

mao quản trung bình có trật tự bằng ph'ơng

pháp sol-gel có sử dụng chất tạo cấu trúc [8 -

15]. Các nhôm oxit ny có diện tích bề mặt

riêng từ 300 - 500 m2

/g v có sự phân bố kích

th'ớc mao quản trong khoảng hẹp. Các nghiên

cứu liên quan đến ph'ơng pháp tổng hợp cũng

nh' tính chất của loại vật liệu ny đ chỉ ra rằng

đây l một loại vật liệu rây phân tử đáng quan

tâm không chỉ trên quan điểm khoa học vật liệu

m cả trên khả năng áp dụng của chúng, chẳng

hạn lm chất mang trong xúc tác dị thể.

Wieland v cộng sự đ sử dụng vật liệu ny

lm chất mang xúc tác cho phản ứng alkyl hóa

toluen với metanol. Các tác giả nhận thấy xúc

tác Cs-B/Al2O3 không có hoạt tính trong phản

ứng alkyl hóa toluen nh'ng metanol thì bị phân

huỷ thnh CO. Các tác giả giải thích rằng sự

c'ỡng bức vật lý gây ra bởi các mao quản trung

bình cùng với sự kề cận kém thuận lợi của các

tâm axit-bazơ trong môi tr'ờng rây phân tử đ

không 'u tiên phản ứng alkyl hóa toluen.

Nhôm oxit với mao quản trung bình có trật

tự đ'ợc biến tính bằng Cu đ đ'ợc sử dụng lm

tự do hơn thể hiện sự t'ơng tác yếu hơn với chất

mang .

Mục đích của bi báo ny l nghiên cứu một

cách hệ thống các ph'ơng pháp tổng hợp nhôm

oxit khác nhau bao gồm ph'ơng pháp kết tủa,

ph'ơng pháp sol-gel v ph'ơng pháp sol-gel có

sử dụng chất tạo cấu trúc. Chúng tôi đ thấy

rằng con đ'ờng tổng hợp nhôm oxit l điểm

khởi đầu m từ đó xác định cấu trúc micro v

macro của oxit v nhờ thế cho phép kiểm soát

đ'ợc các đặc tính của chất mang. Ngoi ra,

chúng tôi đ sơ bộ đánh giá tiềm năng ứng dụng

lm chất mang của nhôm oxit mao quản trung

bình có trật tự trong phản ứng Water-Gas-Shift